科创中国

9月25日，《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America）杂志在线发表了我校材料学院、材料成形与模具技术全国重点实验室翟天佑和刘友文团队题为“相重构控制实现CO2电还原中间体*CO的次序调控及工业电流密度制C2+（Sequential *CO Management via Controlling In Situ Reconstruction for Efficient Industrial-Current-Density CO2-to-C2+Electroreduction）”的研究论文。这是团队基于前期电催化相重构过程的深入探究的基础上（Nat. Commun.2022, 13, 2039;Angew. Chem. Int. Ed.,2022,61, e202116706;Angew. Chem. Int. Ed.,2021,60, 22940;Adv. Mater.2022, 34, 2110699.），在相重构过程的操控及电催化性能优化的又一重要成果。

在碳中和目标背景下，利用可再生电力资源的电化学工艺实现碳基小分子如CO2重整制备高值化学品与燃料（如乙烯、乙醇等）是“做好碳达峰、碳中和工作”的有效策略之一。虽然，当前电催化CO2在低电流下可以达到不错的C2+产物选择性，但生成速率过低难以满足未来工业或生活需求。因此，发展合成策略，构筑高效电催化剂能实现在大电流下快速生产有用产品势在必行,这也是团队近年来的研究重点。与低电流下不同，催化剂在高电流下的CO2还原性能不仅与材料本身结构相关，还面临着强烈的析氢（HER）副反应和有限的物质传输问题。然而，此前研究中往往集中于其中的某一点因素，忽略了它们彼此间的联系和配合，以至于C2+产物选择性不尽人意。针对这一挑战，团队在前期电催化相重构过程的深入探究的基础上，利用分子原位析出控制Cu基电催化剂重构过程中的成核生长，得到了一种自支撑的暴露Cu(100)晶面的纳米纤维铜电极（如图2）。纳米纤维表现出的“尖端”效应和限域效应加速了OH-的生成和减缓了纤维间的扩散，从而增加了电极表面的局域OH-浓度。而吸附在（100）晶面的OH-一方面抑制HER副反应发生，降低H+覆盖，另一方面促进中间体*CO的吸附，增加了*CO的覆盖率。最后，Cu(100)晶面相较于其它晶面具备最低的*CO-CO耦合能垒，有利于中间体*CO的消耗，避免了积累。由此，该催化剂设计实现了对中间体*CO的吸附-覆盖-消耗的全程操控。与现有报道的性能相比，研究所制备的催化剂展现出优越的催化活性，可以在-700mA cm-2电流密度下达到86%的C2+产物选择性。该工作通过电催化原位重构的操控，实现了对CO2电还原过程中关键中间体的全程控制，为构筑更为高效电催化计提供重要支撑。

Cu基电催化剂相重构过程控制、*CO中间体调控及其CO2电催化性能

以上工作我校为第一单位，材料学院博士生吴茂的第一作者，刘友文为通讯作者，翟天佑教授全程指导本研究工作。工作同时得到华中科技大学电气学院方家琨教授、安徽师范大学刘研博士以及鲁汶大学赖飞立研究员在理论模拟方面的提供的支持。

（来源：华中科技大学新闻网）