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更进一步限定，球形模板为聚苯乙烯、二氧化硅或二氧化钛，溶剂为甲醇或蒸馏水。更进一步限定，官能团供源a为甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸或碳酸氢铵中的一种或两种以上以任意比例混合。 更进一步限定，引发剂为过硫酸钾。 进一步限定，外部官能团化的球形模板的制备方法如下： 将球形模板和官能团供源a加入到溶剂中，在50℃～80℃条件下反应10h，反应结束后冷却至室温，依次使用水和乙醇离心洗涤1次，高转速离心后，在真空状态下80℃烘干12h，获得外部官能团化的球形模板。 更进一步限定，球形模板为聚苯乙烯、二氧化硅或二氧化钛。更进一步限定，官能团供源a为聚乙烯吡咯烷酮的偶联剂。 上述3d多孔球形碳壳负载的过渡金属单原子催化剂的制备方法，具体包括以下步骤： (1)在功率为400w～2000w条件下将外部官能团化的球形模板超声分散在甲醇溶剂中，超声分散处理时间为30min～1h，加入金属有机框架前驱体搅拌获得混合液； (2)向混合液中加入氨水，反应1h后，加入聚乙烯吡咯烷酮，继续反应1h后，洗涤，离心组装并烘干；氨水加入体积为步骤(1)中甲醇体积的1～1.5倍；(3)最后煅烧，获得3d多孔球形碳壳负载的过渡金属单原子催化剂。进一步限定，金属有机框架前驱体包括金属盐和有机配体，所述的金属盐为硝酸锌、硝酸钴、硝酸铁或氯化锆中一种或两种以上以任意比例混合。进一步限定，有机配体为二甲基咪唑、甲基咪唑或对苯二甲酸中一种或两种以上以任意比例混合。